2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。 新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。 《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
演员：矢岛晶子 小林由美子 楢桥美纪 藤原启治 森川智之 兴梠里美 真柴摩利 林玉绪 一龙斋贞友 佐藤智惠 高田由美 七绪春日 富泽美智惠 三石琴乃 纳谷六朗 森田顺平
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演员：野原向日葵：こおろぎさとみ 野原广志：森川智之 藤原啓治 野原美冴：ならはしみき 野原新之助：矢島晶子 小山よし治：池田知聡 坂口賢一 小山まさえ：宮寺智子
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演员：柴田秀胜 野泽雅子 岛本须美 银河万丈 古川登志夫 千叶繁 杉山佳寿子 铃木玲子 森功至 古谷彻 中尾隆圣 渡边菜生子 田中真弓 泽木郁也 二又一成 鹤广美 饭塚昭三 冬马由美 龙田直树 胜生真沙子 大塚周夫 内海贤二 三田友子 阪脩 玄田哲章 本多知惠子 铃置洋孝 藤田淑子
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